Hopping transport and luminescence kinetics of nanostructured silicon

Andriy Zhugayevych

Thesis for the degree of Doctor of Philosophy (Candidate of Physics and Mathematics) by speciality 01.04.07 – Solid State Physics. – Institute of Physics, National Academy of Sciences of the Ukraine, Kyiv, 2006.

ABSTRACT (see below ukrainian version)

The thesis deals with the investigation of longtime kinetics of the photoluminescence decay of oxidized silicon nanostructures. After the exponential decay of the main PL band of porous silicon the essential afterglow is observed. This phosphorescence signal decays by power-law with anomalously small Beckerel index β<1.

To explain this phenomenon and reproduce the observed nonmonotonic temperature dependence β(T), the theoretical model based on hopping transport and electron-hole recombination within the Pauli kinetic equation is developed. The localized states are numerous traps in SiO_x layer, enveloping silicon nanocrystallite, and geometrically localized traps, omnipresent in complex topological structure of porous silicon. The activation energies of the last are shown to range from fractions of millielectronvolts to electronvolts. The hopping is assumed to be due to thermally activated tunneling.

The phenomenon of PL blinking is shown to be tightly connected with phosphorescence and is described within the same approach. Moreover, the “Off”-intervals distribution is functionally close and in some particular cases identical to the time dependence of the phosphorescence decay.

To analyse the proposed model and compare it with experimental data, the simplified two-state model was considered which is based on the effective medium approach. The model is solved analytically and the long-time asymptotics of the luminescence decay is derived, showing that it is determined exclusively by tails of lifetime distribution function.

Within this simplified model a method of reconstruction of effective distribution of activation energy of trap states by longtime asymptotics of luminescence decay of the trapped carriers is developed. It is shown that in full analogy with thermostimulated luminescence the investigations of time and temperature dependence of longtime luminescence decay provide information about trapping states in a system. Being applied to experimental data on porous silicon phosphorescence the method gives nonmonotonic distribution of activation energies that is shown to be necessary for β<1. The most realistic explanations of this feature within the simplified model requires either bimodal energy distribution of traps or specific traps occupation.

In case of porous silicon both suggestions are unsatisfactory, therefore to explain anomaly β<1 it is necessary to take into account carriers hopping. Thus the more appropriate model was considered. It can be outlined as follows: one of two carriers sits immobile in deep trap while the other hops over localized states untill hitting the target site where electron-hole pair instantly recombines. Extensive numerical simulations of this model under different conditions unambiguously show that the origin of the anomaly β<1 is due to multiple retrapping of carriers on their way to recombination. The greater the initial carriers separation and the larger the disorder the more pronounced effect is observed. Thus the anomaly β<1 indicates substantial space separation of electron-hole pairs and may serve as quantitative characteristics of such separation. The temperature dependence β(T) is correctly reproduced when the width of the energy distribution of the occupied traps is of the order of 0.1 eV.

Keywords: photoluminescence, luminescence kinetics, nanosilicon, hopping transport.

Стрибковий транспорт і кінетика люмінесценції наноструктурованого кремнію

Жугаєвич А. Я.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. – Інститут фізики Національної Академії наук України, Київ, 2006.

АНОТАЦІЯ

В дисертаційній роботі досліджується довгочасова кінетика фотолюмінесценції кремнієвих наноструктур. Пояснено природу аномально малого бекерелевого показника згасання люмінесценції, а також його немонотонну температурну залежність багатократним перезахопленням носіїв пастками на шляху до їх рекомбінації. Цей ефект свідчить про значне просторове розділення електрон-діркової пари і може служити кількісною характеристикою такого розділення.

Запропоновано і реалізовано на прикладі нанокремнію метод знаходження ефективного розподілу енергій активації пасткових станів за довгочасовою кінетикою люмінесценції носіїв, захоплених на ці стани. У повній аналогії з методом термостимульованої люмінесценції показано, що дослідження часової і температурної залежності довгочасової кінетики згасання люмінесценції дає інформацію про пасткові стани системи.

Ключові слова: фотолюмінесценція, кінетика люмінесценції, нанокремній, стрибковий транспорт.